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論文

Prediction of stability constants for novel chelates design in minor actinides partitioning over lanthanides using density functional theory calculation

金子 政志; 佐々木 祐二; 和田 恵梨子*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Chemistry Letters, 50(10), p.1765 - 1769, 2021/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

密度汎関数計算を用いて、マイナーアクチノイドとランタノイドの新規分離試薬の分子設計に向けて水溶液中におけるEu$$^{3+}$$及びAm$$^{3+}$$錯体の安定度定数を予想した。実験値の安定度定数の対数と計算した錯生成エンタルピーは、一次の決定係数R$$^{2}$$ $$>$$ 0.98で相関した。さらに、新規キレート配位子の安定度定数の予測を試み、ジエチレントリアミン五酢酸キレート配位子の誘導体が、酸性条件での使用やAm$$^{3+}$$分離性能の観点から有用であることが示唆された。

論文

原研ERL-FEL用光共振器ミスアライメントの影響

永井 良治; 羽島 良一; 沢村 勝; 菊澤 信宏; 西森 信行; 西谷 智博; 峰原 英介

Proceedings of 1st Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan and 29th Linear Accelerator Meeting in Japan, p.656 - 658, 2004/08

原研ERL-FELではセンターホール出力の光共振器を採用している。この光共振器のミスアライメントにより受ける影響をFFT-FoxLiを用いたコードにより評価した。その結果、出力側のミラーは全反射ミラーに比べて、ミスアライメントに対して敏感であることがわかった。また全反射ミラーについては位置ずれをミラーの傾きにより補正できることもわかった。

論文

原研ERL-FEL用RFローレベル制御装置の改良

永井 良治; 沢村 勝; 羽島 良一; 菊澤 信宏; 西森 信行; 西谷 智博; 峰原 英介

Proceedings of 1st Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan and 29th Linear Accelerator Meeting in Japan, p.293 - 295, 2004/08

自由電子レーザーにおいて安定に高出力を得るためには、安定したRF電場により安定した加速を行うことが不可欠である。そこで、ループゲイン,時定数を外部から連続可変にし、RFの制御をかけた状態のままでループゲイン,時定数を最適化することで安定度の向上に成功した。また、RF部品の気温変動の影響を最小限にするために、制御回路を恒温槽の中に入れて温度調節を施し、気温の変動の影響を最小限にすることができた。

報告書

東海研究所気象統計, 1981年$$sim$$1995年

関田 勉; 橘 晴夫; 松浦 賢一; 山口 武憲

JAERI-Data/Code 2003-017, 106 Pages, 2003/12

JAERI-Data-Code-2003-017.pdf:5.32MB

本統計は、東海研究所敷地内で観測した気象データについて、「発電用原子炉施設の安全解析に関する気象指針」(昭和57年1月28日原子力安全委員会決定,平成13年3月29日一部改定)に基づく気象統計処理を行ったものである。統計は1981年1月から1995年12月までの15年間における5年ごとの期間について処理したものであり、原子力施設から大気中に放出される放射性物質による一般公衆の線量評価に使用するための風向,風速,大気安定度,風速逆数の総和及び平均等についての統計結果である。

論文

JAERI ERL-FELのための高周波基準信号ケーブルの安定化

永井 良治; 沢村 勝; 菊澤 信宏; 羽島 良一; 西森 信行; 峰原 英介

第14回加速器科学研究発表会報告集, p.362 - 364, 2003/00

原研エネルギー回収型リニアック駆動自由電子レーザー(JAERI ERL-FEL)の安定性向上のために、高周波基準信号分配用ケーブルの電気長を室温及び大気圧の変動に対して安定化した。室温の変動に対しては、一般的に電気長温度安定性の高いことが知られている同軸ケーブル(絶縁体に高発泡ポリエチレンを使用したケーブル)に温調を施すことにより安定化を行った。大気圧の変動に対しては、温調の設定温度を適当に選ぶことで、その影響を小さくできることがわかった。その結果、当初の目標通りにすべての高周波回路間の位相の変化を$$pm$$0.1deg.以下にできることがわかった。

報告書

高速増殖炉もんじゅ建設地点における気象調査報告書(平成10年度)

not registered

JNC TN4420 2000-009, 11 Pages, 2000/06

JNC-TN4420-2000-009.pdf:0.84MB

「発電用原子炉施設の安全解析に関する気象指針」(以下「気象指針」)に基づき、高速増殖炉もんじゅ建設所(福井県敦賀市白木地区)における気象観測を実施した。「気象指針」は、発電用原子炉施設の平常運転時及び想定事故(重大事故及び仮想事故)時における線量当量評価に際し、大気中における放射性物質の拡散状態を推定するために必要な気象観測方法、観測値の統計処理方法及び大気拡散の解析方法を定めたものであり、昭和57年1月28日付の原子力安全委員会決定(平成元年3月27日及び平成6年4月21日に一部改定)によるものである。なお、白木地区における気象観測は、昭和51年11月より継続して実施している。

報告書

超ウラン元素の溶解度に関する研究II

森山 裕丈*

JNC TJ8400 2000-050, 47 Pages, 2000/03

JNC-TJ8400-2000-050.pdf:1.49MB

高レベル放射性廃棄物地層処分の安全性評価に資するため、超ウラン元素の溶解度について研究した。還元性条件下においてPuO2・xH2Oの溶解度を測定し、溶解度積K0spおよびPu(OH)4の安定度定数$$beta$$4を求めた。得られたK/sup0/subspの値は、Raiらによって示されたイオン半径への依存性から推定される値に比べてきわめて小さいことを確認した。また、酸化性条件下においてPuO3・xH2Oの溶解度を測定し、溶解度積K/sup0/subspを求めた。アクチニドイオンの加水分解定数の解析においては、加水分解定数の系統性が有効電荷の概念を導入した剛体球モデルによってよく表されることを確認した。

報告書

アクチノイドの地中移行に及ぼす環境中の不均質錯生成物質の影響(III)(研究委託内容報告書)

杤山 修*

JNC TJ8400 2000-044, 53 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-044.pdf:1.41MB

フミン酸における高分子電解質と組成不均一性による効果を評価するために、Ca(II)とEu(III)のポリアクリル酸錯体やフミン酸錯体の生成定数をEu(III)は10-8M$$sim$$10-5Mの濃度範囲で、TTAとTBPのキシレン溶液を用いる溶媒抽出法により、10-10MCa(II)はTTAとTOPOのシクロヘキサン溶液を用いる溶媒抽出法により、10-4MCa(II)はCaイオン電極を用いて求めた。検討においては見かけの錯生成定数を$$beta$$a=[MRm]/([M][R])と定義し、イオン強度0.1$$sim$$1.0MのNaClO4またはNaCl溶液中でpcH4.8$$sim$$5.5においてlog$$beta$$aを求めた。ここで[R]は解離官能基の濃度、[M]と[MRm]はそれぞれ遊離及び結合している金属イオン濃度を表わす。Eu(III)-フミン酸錯体についてはlog$$beta$$a=5.0$$sim$$9.3、Ca(II)-フミン酸錯体についてはlog$$beta$$a=2.0$$sim$$3.4という値を得た。フミン酸およびポリアクリル酸のいずれにおいてもlog$$beta$$aはpcHまたは解離度$$alpha$$と共に増加する傾向を示し、イオン強度の影響については、イオン強度が0.1Mから1.0Mに増加するとEu(III)のポリアクリル酸錯体のlog$$beta$$aは約1.6減少するのに対しフミン酸錯体のlog$$beta$$aは約0.7程度の減少となった、Ca(II)についてはポリアクリル酸1.9に対してフミン酸1.2の減少となった。金属イオン濃度の影響については、ポリアクリル酸では金属イオン濃度の影響を受けないが、フミン酸では金属イオン濃度が増加するとlog$$beta$$aが減少する。また、Eu(III)-ポリアクリル酸錯体のlog$$beta$$aはCa(II)の共存により変化しなかったが、フミン酸錯体のlog$$beta$$aはCa(II)が共存しないときに比べEu(III)濃度に依存して0$$sim$$0.8程度減少する。フミン酸と金属イオンの錯生成が金属イオン濃度の影響を受けるのは、フミン酸中に錯生成力の違うサイトが共存しているためと考えられる。

報告書

Thermodynamic Date for Predicting Concentrations of AnO$$_{2}$$$$^{+}$$ and AnO$$_{2}$$$$^{2+}$$ Species in Geologic Environments

Choppin, G. R.*; Bronikowski, M.*; Chen, J.*; Byegard, J.*; Rai, D.*; 油井 三和

JNC TN8400 99-012, 155 Pages, 1999/01

JNC-TN8400-99-012.pdf:5.53MB

本研究では、地層処分システム性能評価のための熱力学データベースJNC-TDB(旧PNC-TDB)整備の一環として、V価およびVI価のアクチニド化学種(AnO$$_{2}^{+}$$ and AnO$$_{2}^{2+}$$)に関する熱力学データ整備を行った。本研究では、これらの元素に対して、水酸化物錯体の他、塩化物、フッ化物、炭酸、硝酸、硫酸及びリン酸を含む錯体もしくは化合物に関する熱力学データ整備を行った。Born equationによる安定度定数(log$$beta$$)の推定、Pitzer parameterの検討、酸化還元反応の電位および平衡定数の検討も併せて行った。

報告書

Thermodynamic Date for the Speciation and Solubility of Pd, Pb, Sn, Sb, Nb, and Bi in Aqueous Solution

Lothenbach, B.*; Ochs, M.*; Wanner, H.*; 油井 三和

JNC TN8400 99-011, 340 Pages, 1999/01

JNC-TN8400-99-011.pdf:26.06MB

本報告書では、地層処分システム性能評価のための熱力学データベースJNC-TDB(旧PNC-TDB)整備の一環として実施した、パラジウム(Pd)、鉛(Pb)、スズ(Sn)、アンチモン(Sb)、ニオブ(Nb)およびビスマス(Bi)の6元素に関する熱力学データ整備について報告する。これらの元素に対して、水酸化物錯体の他、塩化物、フッ化物、炭酸、硝酸、硫酸及びリン酸を含む錯体もしくは化合物の生成に焦点を当ててデータ整備を行った。また、鉛およびアンチモンに対しては硫化物錯体、パラジウムに対してはアンモニウム錯体についてもデータ整備を行った。本データ整備においては、SIT(specificioninteractiontheory)アプローチを用いて、25$$^{circ}$$C、イオン強度0におけるこれらの錯体もしくは化合物の生成定数を整備した。

論文

Utilization of mesoscale atmospheric dynamic model PHYSIC as a meteorological forecast model in nuclear emergency response system

永井 晴康; 山澤 弘実

Journal of Nuclear Science and Technology, 34(8), p.835 - 846, 1997/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:23.01(Nuclear Science & Technology)

原子炉事故が発生した際に、その対策を行うための時間的余裕を得るために、緊急時対応システムが予報機能を持つことは重要である。そこで、緊急時システムの気象予報モデルとしてメソスケール大気力学モデルPHYSICを適用する方法を提案した。また、PHYSICの初期及び境界条件として気象庁の数値予報モデルの出力であるGPVデータを用いる。PHYSICは、格子間隔が大きいGPVデータを緊急時システムに必要な高分解能のデータに変換することと、領域内部での局地現象を予報する役割を持つ。PHYSICの計算領域は、水平格子点を50$$times$$50に固定し、格子間隔及び領域の大きさは対象地域において局地風を引き起こす地形を考慮して決定する。モデルの性能評価を行った結果、局地気象場を良く予報できた。

論文

High energy single ion hit system combined with heavy ion microbeam apparatus

神谷 富裕; 須田 保*; 田中 隆一

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 118(1-4), p.423 - 425, 1996/09

 被引用回数:18 パーセンタイル:80.24(Instruments & Instrumentation)

PIXE, RBS及びNRAなどを用いた高分解能元素マッピングのために製作された原研軽イオンマイクロビーム装置では、0.25$$mu$$mのビーム径、100pAの電流のサブミクロンビーム形式のための開発が進められている。最近の2MeVのHeビームを用いた計測で、0.3$$mu$$mのビーム径、11pAのビーム電流のスポットが得られた。計算によれば、10$$^{-5}$$台の電圧安定度を持つ加速器とエネルギー分解を持つ分析マグネットを用いることにより、目標のビーム性能を達成可能である。そのためには、レンズ系における各種寄生収差の削減と、イオン源からのビーム輝度とエネルギー安定性の向上が必要となる。

報告書

大気拡散計算に関連する気象観測データの解析

赤津 康夫; 清水 武彦; 今泉 謙二; 片桐 裕実; 叶野 豊

PNC TN8420 96-017, 50 Pages, 1996/08

PNC-TN8420-96-017.pdf:2.16MB

動力炉・核燃料開発事業団東海事業所では、昭和30年代(当時は、原子燃料公社)から、気象観測を継続・実施してきている。その後、再処理施設からの大気放出される放射性廃棄物の環境影響評価に使用する目的で、昭和49年頃から気象観測塔が設置され、昭和52年のホット試験以降の大気拡散計算に用いられている。本報告書は、1977年(昭和52年)から1995年(平成7年)までの約18年間に実施した大気拡散計算に関連する気象統計結果を取りまとめるとともに、気象要因に関連する大気拡散の特性について考察したものである。その結果、各年の気象統計と再処理施設からの放出量を基にした計算結果での最大濃度地点は、安全審査等で評価している最大濃度地点と同様の地点に多く出現することが確認された。しかし、20年間の観測結果を用いた今回の調査結果では、大気安定度の出現頻度等の違いにより、西南西方向に最大濃度地点が出現するパターンが数回あった。また、これまで暦年で報告していた一般公衆の線量当量評価が、1995年(平成7年)から年度報告となったため、大気拡散計算に用いる気象統計結果、相対濃度について年度別に整理し、付録として収録した。

報告書

表層土壌圏における核種動態等に関する研究(3)

not registered

PNC TJ1600 96-004, 78 Pages, 1996/03

PNC-TJ1600-96-004.pdf:2.2MB

表層土壌圏における核種動態等をより正確に理解するために、まず土壌を構成する粘土鉱物の構造を理解し、土壌圏における核種動態の媒体である水の熱力学的性質を明らかにした。土壌鉱物としてナトリウムモンモリロナイトを対象とし、この中での水の相対部分モルギブス自由エネルギー、エンタルピーおよびエントロピーを含水率の関数として決定し、X線回折の結果と合わせて、土壌中の水の存在形態を決定した。土壌中の水の存在形態は土壌の含水率に依存して変化した。モンモリロナイトにおいては、層間の1層の水和は0ないし16重量%の含水率の範囲で起こり、2層の水和は16ないし27重量%の範囲で、また3層の水和は27重量%以上の含水率で起こった。間隙水は第3の領域にのみ共存した。次に、表層土壌圏に普遍的に存在する天然有機物のフミン酸がストロンチウムの分配に与える影響を検討した。Srのフミン酸錯体がSrHAとSr(HA)2であることを実験によって特定し、それらの安定度定数と熱力学関数を決定し、その結果を基に錯形成の機構を考察した。また、カオリナイトに対するストロンチウムの分配に対するフミン酸の影響を検討した。カオリナイトに対するストロンチウムの分配に対してフミン酸の影響は40ppm以上のフミン酸濃度で見出され、40ppm以上ではフミン酸濃度が高くなるほどSrの分配係数が低下した。また、この影響はpHが高くなるほど顕著であった。最後に、土壌圏における放射性核種の移行挙動の評価のための基礎研究の一環として、圧密ナトリウムモンモリロナイト中のナトリウム、セシウムおよびストロンチウムの見かけの拡散係数とその活性化エネルギーを決定した。

論文

2MeV Heサブミクロンビームの形成実験

神谷 富裕; 須田 保; 酒井 卓郎; 濱野 毅*

第8回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, P. 73, 1995/07

高分解能局所イオンビーム分析を目的とする原研TIARAの軽イオンマイクロビーム装置は、サブミクロンのビームスポット形成を目標としており、現在までに0.3$$mu$$mのビームサイズを達成している。ビームサイズに下限を与える光学収差のうち色収差を最小限にするため、シングルエンド加速器の電圧安定度と90度分析電磁石によるエネルギー分析系のエネルギー分解能をともに10$$^{-5}$$とした。またそれぞれを10$$^{-4}$$とした場合についての測定を行い比較した。より大きなビーム電流を得るために加速器に搭載されたRF型イオン源の最適な運転パラメータのサーチを行っており、現在までに0.4$$mu$$mのビームサイズで77pAのHe 2MeVビームが得られている。今回はビームサイズ及びビーム電流計測結果とそれに対するビーム光学的な評価について述べる。

報告書

表層土壌圏における核種動態等に関する研究(2)

not registered

PNC TJ1600 95-003, 40 Pages, 1995/03

PNC-TJ1600-95-003.pdf:0.98MB

フミン酸の水素イオン交換容量およびSr(II)-フミン酸錯体の安定度定数の測定を行った。水素イオン交換容量は精製度の異なるフミン酸について酸塩基滴定法によって決定した。水素イオン交換容量は、凍結乾燥前に水洗を行った標準的な精製の場合、4.89meq/(gHA)-1、水洗を行わなかった場合、5.23meq/(gHA)-1となった。また、標準精製フミン酸についてpK0とpKaを求めたところ、カルボキシル基については3.4と4.7、フェノール基については9.7と10.2が得られた。Sr-フミン酸錯体の安定度定数は、Schubertのイオン交換法によって求めた。283K、293K、298K、および313KにおいてSrの分配係数$$lambda$$を[HA]の関数として測定し、各温度に対する安定度定数の対数値log$$beta$$として、3.57$$pm$$0.25、3.18$$pm$$0.20、2.88$$pm$$0.15および2.64$$pm$$0.15を得た。金属イオンに対する配位子の比iは1.42、1.29、1.18および1.09(いずれも$$pm$$0.10)となった。金属イオン対配位子の比が1:1および1:2の1:1錯体と1:2錯体が生成するものとして、結果を再計算したところ、上述の各温度に対して:1錯体に対するlog$$beta$$1は2.39、2.36、2.36および2.36となり、1:2錯体に対するlog$$beta$$2は4.29、4.12、4.12および4.04となった。これらの結果から298Kにおいて、SrHAとSr(HA)2に対する$$Delta$$Gは-13.46と-23.49kJ・eq-1、$$Delta$$Hは-1.50と13.33kJ・eq-1、$$Delta$$Sは40.12と34.08J・eq-1・K-1となった。したがって、SrHA錯体およびSr(HA)2錯体の安定度定数には、金属イオンの脱水和過程が大きく寄与していると結論できる。

報告書

大気安定度に関連する気象観測データの解析

成田 脩; 武藤 重男; 片桐 裕実; 叶野 豊; 晴山 央一

PNC TN8420 94-017, 91 Pages, 1994/06

PNC-TN8420-94-017.pdf:1.62MB

動力炉・核燃料開発事業団東海事業所では、昭和30年代(当時は、原子燃料公社)から、気象観測を継続・実施してきている。その後、再処理施設から大気放出される放射性廃棄物の環境影響評価に使用する目的で、昭和49年頃から気象観測塔の設置等気象観測設備の整備が行われてきている。この間観測された気象データは、数種類の大気安定度分類方法に利用できることから、それらを用いて、各分類方法による大気安定度出現頻度の分布の傾向を比較した。この結果、気象指針の方法で分類した大気安定度出現頻度分布は、気温差を単独で用いた方法の頻度分布と異なる傾向がみられたが、風と気温差とを用いた方法の頻度分布とは類似した傾向が見られた。東海事業所で観測されたこの十数年間の多量の観測データを基に、各種大気安定度分類方法と気象指針の方法との比較、解析により、分類方法の特徴、観測サイトの特性等の把握が行われた。このことから、「拡散パラメータ推定の参考として観測する」と気象指針に示された気温差観測を始め、大気安定度に関連する調査に関する気象観測は、目的を達成し、一応の観測の区切りがついたと考えられる。

報告書

表層土壌圏における核種動態等に関する研究(1)

not registered

PNC TJ1600 94-003, 34 Pages, 1994/03

PNC-TJ1600-94-003.pdf:0.74MB

放射性廃棄物処分の安全評価に関しては、シナリオ解析に基づきモデル化が行われ、気孔を有する均一媒体や、亀裂を含む地層について、核種収着過程を含む移流分散の式により安全解析が行われてきた。表層土壌圏では、10%に達するフミン物質が存在する場合があり、安全解析上無視できない可能性がある。フミン物質存在下では、核種は錯体を形成したり、擬似コロイドとして地下水とともに移動したり、そのサイズによっては、濾過効果により土壌に取り込まれる可能性もある。また、フミン酸のイオン交換容量は、土壌の主要な構成鉱物の一つであるカオリナイトに比べ、約100倍も大きいとの報告もある。本研究では、天然有機物の主要成分の一つであるフミン酸の核種移行に与える影響を明らかにするため、表層土壌の主成分鉱物に対するSrの収着挙動に与えるフミン酸の影響を検討している。その一環として、今年度はAldrich社製のフミン酸を用いて、フミン酸のプロトン交換容量、Srのフミン酸錯体の安定度定数に関する研究を行った。フミン酸の水素イオン交換容量として、4.72$$pm$$0.17meq/g、Sr(II)フミン酸錯体の安定度定数として、log$$beta$$m=3.6を得た。さらに、収着挙動に関するフミン酸の影響について、従来の研究2件を紹介した。

報告書

原研AVFサイクロトロン装置の電源系

中村 義輝; 横田 渉; 奥村 進; 福田 光宏; 奈良 孝幸; 上松 敬; 石堀 郁夫; 荒川 和夫; 星加 敬三*; 佐藤 岳実*

JAERI-M 94-054, 61 Pages, 1994/03

JAERI-M-94-054.pdf:2.75MB

イオンビームを用いた放射線高度利用研究を推進する中核の加速器として、AVFサイクロトロン装置が高崎研究所に導入された。このサイクロトロン装置は、電磁石系、RF系、ビーム診断系、計算機制御系、真空排気系等々の機器から構成され、それぞれの機能に応じた電源が設置されている。本報告書は、サイクロトロン装置の電源系に関するものであり、最初にイオン照射研究施設への一次側受電系統と、サイクロトロン装置への二次側給電系統について触れ、次に同装置の電源の構成内容について記述した。またサイクロトロン装置用電源のうち、特に数量の多い電磁石用電源については、負荷電流の安定度やリップルどの測定結果も掲げた。さらに遮蔽壁を貫通している屈曲スリーブ中に敷設されているケーブルの温度上昇の評価、および実際の温度測定結果についても述べた。

論文

原研軽イオンマイクロビーム装置

神谷 富裕; 須田 保*; 石井 保行; 齋藤 勇一; 田中 隆一

BEAMS 1994: 第5回粒子線の先端的応用技術に関するシンポジウム講演論文集, p.15 - 18, 1994/00

高分解能イオンビーム分析のための軽イオンマイクロビーム装置が製作され、原研3MVシングルエンド加速器のビームラインに設置された。加速器の電圧安定度は$$pm$$1$$times$$10$$^{-5}$$以下である。ビーム集束実験において、ビームサイズ0.4$$times$$0.4$$mu$$m$$^{2}$$、ビーム電流77pAのビームスポットを達成した。使用したビームは、2MeVのヘリウムである。今回はサブミクロンビーム形成のために設計されたビーム光学系について、及びビームサイズ計測について報告する。

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